A Liga dos Campeões foi amplamente dominada pelo grande Real Madrid nas suas primeiras cinco edições. Apenas na temporada 1960-1961, um novo time iria ocupar o trono da Europa. Após ver o Real cair logo na primeira eliminatória, o Benfica não desperdiçou a oportunidade e foi o segundo clube a conquistar a competição, com aquele que foi provavelmente o melhor time da sua história.
Após uma era de predomínio do Sporting dos cinco violinos em Portugal, o Benfica assumiu a soberania do futebol em território lusitano logo após a inauguração do Estádio da Luz, no meio da década de 1950. Pouco depois, a chegada do técnico húngaro Béla Guttman foi o grande passo para a formação de um grande time. Aliando nomes como Mário Coluna, José Águas e Domiciano Cavém, e especialmente Eusébio, à mesma filosofia de jogo do Honvéd e da Seleção Húngara dos anos 50, as águias estavam prontas para voar mais alto.
O primeiro grande momento do Benfica, aconteceu na conquista do Campeonato Português 1959-1960. Com uma campanha irrepreensível, a equipe não deu chances para os rivais, e garantiu a taça e a vaga para a Copa dos Campeões da temporada 1960-1961, onde seguiria fazendo história.
O Benfica começou a sua campanha na Copa dos Campeões encarando o Hearts, da Escócia. Com gols de Águas e José Augusto, a equipe venceu por 2x1 fora de casa. Na volta, fez e 3x0, jogando no Estádio da Luz, com dois gols de Águas e um de José Augusto. Na segunda eliminatória, as águias encararam o Ujpest, ds Hungria. O 6x2 em Lisboa, com gols de Coluna, Águas (2x), Santana (2x) e José Augusto encaminhou a classificação, que foi ratificada mesmo com a derrota por 2x1 em território húngaro.
Nas quartas de final, o AGF, da Dinamarca também não foi páreo para a força de Coluna e companhia, que ainda despachariam o Rapid Wien, da Áustria, na semifinal. Em Lisboa, o Benfica aplicou um grande 3x0, com gols de Águas, Coluna e Cavém. O empate em Viena, por 1x1, colocou os encarnados em sua primeira final de Liga dos Campeões.
A Final, tinha tudo para ser um jogaço. Era o Barcelona, dos húngaros Kubala, Kocsis e Czibor e do espanhol Luiz Suárez, contra o espetacular Benfica. Mais do que isto, o jogo foi franco, e bem disputado. Um verdadeiro espetáculo de futebol para o público presente no Estádio Wankdorf, em Berna na Suíça.
Kocsis abriu o placar para o Barcelona, aos 20 minutos de jogo. Pouco mais de 10 minutos depois, José Águas empatou. Em seguida, o goleiro Ramallets, do Barcelona, marcou contra, colocando o Benfica na frente do marcador. Aos 10 minutos do segundo tempo, Coluna fez o terceiro das águias. Czibor até descontou para o Barcelona, mas não teve jeito. O Benfica se tornava campeão europeu pela primeira vez em sua história.
Ainda na temporada 1960-1961, o Benfica conquistou mais um título português. No dia 23 de maio de 1961, Eusébio fez a sua estréia com a camisa do clube, se sem ele, a equipe já fazia história, com ele, ficaria melhor ainda.
A temporada 1961/62 marcou a afirmação de Eusébio como um dos maiores gênios do Futebol Mundial. Com atuações fantásticas, o "Pantera Negra" conduziu o Benfica a mais uma decisão de Liga dos Campeões. O time de Lisboa eliminou nas oitavas de final o Áustria Vienna. No primeiro jogo, um empate em 1 a 1, e na volta, goleada em casa por 5x1, com dois gols de Santana e dois de Águas e um de Eusébio. Nas quartas de final, o Benfica já começava a fazer história, ao eliminar o forte time campeão alemão do Nuremberg. O Campeão Germânico venceu por 3 a 1 em casa, mas viu o Benfica lhe aplicar um sonoro 6 a 0 em Portugal, com um gol de Águas, dois de Eusébio, um de Coluna e dois de Augusto.
Na semi-final, o Benfica encararia o Forte time do Tottenham, campeão Inglês. Os Spurs haviam eliminado o KS Górnik Zabrze, o Feyenoord e o Dukla de Praga, fortíssima equipe da antiga Thecoslováquia na época, que hoje tem o nome de FC Príbram. No jogo de ida, o Benfica venceu por 3 a 1 em Lisboa, com gols de Simões e Augusto (este marcou duas vezes). Na volta na Inglaterra, o Tottenham fez 2 X 1, placar insuficiente para impedir as águias de chegarem à final.
O Olympisch Stadium, em Amsterdam, na Holanda, no dia 02 de maio de 1962, recebeu uma das mais fantásticas finais de Liga dos Campeões de todos os tempos. De um lado, o atual Campeão Benfica. Do outro, os merengues do Real Madrid, que ainda contavam no seu elenco, com jogadores como Luis Del Sol, Di Stéfano e Puskás.
Uma curiosidade é que o Real Madrid não jogou este jogo de branco, e sim de Lilás. Com um hat-trick de Puskás, os merengues terminaram o primeiro tempo vencendo por 3 X 2. Entretanto, a reação dos portugueses na etapa complementar foi sensacional. Mário Coluna empatou e Eusébio com dois gols, virou a partida. Era o segundo título Europeu da História do Benfica.
Di Stéfano era o grande ídolo de Eusébio. Quando esta final acabou, ele foi correndo até o argentino, e pediu sua camisa. O ídolo dos Blancos a entregou, como se estivesse entegando a coroa de melhor jogador da Europa. Eusébio correu para a massa encarnada, sendo coroado como o maior jogador da história do time do Estádio da Luz.
Nestas duas ocasiões, o Benfica, após ser campeão Europeu, disputou o Mundial Inteclubes, sucumbindo aos fortíssimos times do Peñarol em 1961 e do Santos em 1962, ambos campeões da Taça Libertadores da América nestas ocasiões.
O Benfica ainda disputaria mais três finais de Liga dos Campeões na década de 60. Em 1963, perderia para o Milan, em 1965 para a Internazionale e em 1968 para o Manchester United. Contudo, viveu as suas glórias em nível nacional, conquistando o campeonato português nas temporadas 1962-1963, 1963-1964, 1964-1965, 1966-1967, 1967-1968, 1968-1969, 1970-1971, 1971-1972, 1972-1973 e 1974-1975, e a taça de Portugal nas temporadas 1961-1962, 1963-1964, 1968-1969, 1969-1970 e 1971-1972.
